近日,校定TOP期刊Nano Letters在线发表了我院周海青教授团队的学术论文“Unlocking ampere-level nitrate electroreduction to ammonia via the built-in electric field in monometallic catalysts”。近年来,氢能量子催化团队致力于过渡金属催化材料异质结构的表界面调控,在电解水制氢以及电催化与电合成领域取得了系列创新性研究成果:Nano Lett.2025,25, 9221;Energy Environ.Sci.2025,18, 1320;Adv. Funct. Mater.2025,2419609;Adv. Mater.2024,36, 2405852;Adv. Mater.2024,36, 2305685(ESI高被引);ACS Nano 2023,17, 1681(ESI高被引);Adv. Funct. Mater.2023,33, 2209465,授权中国发明专利6项,获批企业横向课题1项。
氨作为化工基础产品,在工农业领域应用广泛。当前工业合成氨主要依赖哈伯法,该法需在高温高压条件下运行,不仅能耗巨大,还会排放大量二氧化碳,加剧全球能源与环境问题。相比之下,利用硝酸根作为氮源,利用可再生能源电力驱动电化学反应合成氨,是一种清洁环保且兼具含硝污水处理效益的氨合成方法。然而,硝酸根还原反应涉及复杂的八电子转移过程,且在高偏压下易受析氢反应竞争反应的影响,导致副产物生成和效率降低。因此,亟需开发高效电催化剂实现低能耗清洁制取高附加值氨。
基于此,周海青教授团队成员通过浸渍-退火和原位电化学重构的策略制备了单金属Co(OH)2/CoO异质结构催化剂,在单金属氧化物异质界面处形成了强的内建电场。该催化剂在-0.2 V vs. RHE的低电位下实现了近1 A cm-2的工业级电流密度,同时达到了95.6%的NH3法拉第效率。理论计算结果表明,由内建电场诱导的CoO与Co(OH)2之间的非对称电荷分布,显著加速了硝酸根还原反应过程中的电子转移。此外,这种电荷分布还优化了Co活性位点对NOx-中间体的吸附能力,并有效降低了决速步骤(*NO→*NOH)的吉布斯自由能垒,从而大幅提升硝酸根还原反应动力学,最终实现了低电位下的高效制氨。这项工作为工业规模绿色氨生产的高效电催化剂设计提供了新思路。
我校22级硕士生贺智红为论文的第一作者,周倩副教授、周海青教授为本论文的共同通讯作者,湖南师范大学为论文的第一通讯单位。该工作得到了国家海外高层次人才项目、湖南省首批揭榜挂帅项目、国家自然科学基金面上项目、青年项目、湘江新区创新项目等基金的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.5c00926
论文报道:https://mp.weixin.qq.com/s/x0dzMiOLFV7X5Kw78kEQ-Q
一审:周海青
二审:贺兵香
三审:廖洁桥